1926年，冰心在美國獲文學碩士學位後回國，在燕京大學、清華大學和北京女子文理學院任教。這期間創作較少，有影響的作品有《南歸》、《命》、《冬兒姑娘》、《我們太太的客廳》等。這些作品有較多較深厚的社會內容，顯示出冰心對生活的新認識。
1936年暑假，她赴歐美遊歷，經日、美、蘇、意、英、法、德等國。抗日戰爭爆發後，冰心到重慶，曾主持過《婦女文化》半月刊。
1941年到1947年她曾擔任參政會議參政員。1946年夏回北平，斯年冬天，全家去日本。1950年，冰心作為東京大學第壹位女教授，在該校講授中國新文學。
1951年，冰心從日本回國，在社會主義的新中國，她的生活和創作揭開了新的壹頁。
1958年和1978年以後，她先後為孩子們寫了《再寄小讀者》和《三寄小讀者》，還寫了散文《歸來以後》、《走進人民大會堂》、《櫻花贊》等。這些散文不僅保持著她獨具的藝術風格，更在富於時代氣息的廣闊背景上，展示了豐富多彩的生活畫面，呈現出明朗樂觀的色調。
1980年她創作的短篇小說《空巢》獲全國優秀短篇小說獎。她的兒童文學作品選集《小桔燈》等，在1980年全國少年兒童文藝創作評獎中獲榮譽獎。
1982年上海文藝出版社開始出版五卷本的《冰心文集》，同年出版三卷本的《冰心選集》。
冰心還翻譯出版過泰戈爾的詩集、劇作和其他壹些外國作家的作品。她於創作之余，致力於保衛世界和平，對外友好和文化交流等工作，多次出國訪問。她曾當選為歷屆全國人民代表大會代表，第五屆全國政協常務委員和中國民主促進會副主席，中國作協理事，中國文聯委員、副主席和名譽主席。
1988年7月28日巴金在給《冰心傳》壹書所作序中，稱她是“我們新文學的最後壹位元老”；同時又說“她的頭腦比好些年輕人更清醒，她的思想更敏銳，對祖國和人民她有更深的愛”。
主要著作有散文集《寄小讀者》，詩集《春水》、《繁星》，兒童文學集《小桔燈》。另有《冰心著譯選集》（三卷）、《冰心文集》（六卷）等。
主要譯作有：（敘）凱羅·紀伯倫《先知》（人民文學出版社，1957年），穆拉·安納德《印度童話集》（上海少年兒童出版社，1955年），（印度）泰戈爾《吉檀迦利》（人民文學出版社，1955年初版，1983年再版），《泰戈爾劇作選》（人民文學出版社，1958年），《園丁集》（人民文學出版社，1961年），《詩集》（合譯，人民文學出版社，1958年），《詩選》（合譯，人民文學出版社，1980年），《泰戈爾抒情詩選》（香港萬裏書店，1959年），《泰戈爾劇作集》（中國戲劇出版社，1959年），《泰戈爾小說選》（合譯，貴州人民出版社，1981年），《泰戈爾詩選》（《吉檀迦利》、《園丁集》，湖南人民出版社，1982年），馬亨德拉《馬亨德拉詩抄》（合譯，作家出版社，1966年），安東·布蒂吉格《燃燈者》（人民文學出版社，1981年）等。