他曾兩次被捕入獄，主張開明的民主制度，強調自由與平等。常常抨擊基督教會的教條和當時的法國教育制度。雨果曾評價說：“伏爾泰所代表的不是壹個人，而是壹個世紀。”他提倡盧梭所倡導的天賦人權，認為人生來就是自由與平等的，壹切人都具有追求生存、追求幸福的權利，這種權利是天賦予的，不能被剝奪，這就是天賦人權思想。
1726至1729年避居英國期間，潛心考察英國的政治制度、哲學和文藝，回國後發表《哲學書簡》（又名《英國書簡》，1734），宣揚英國資產階級革命後的成就，抨擊法國的專制政體。書簡出版後即被查禁，巴黎法院下令逮捕作者。他逃至女友愛特萊夫人在西雷村的莊園，隱居15年。
1746年並當選為法蘭西學院院士。伏爾泰抱著對開明君主的幻想，應普魯士國王弗裏德裏希二世的邀請，於1750年來到柏林。他本想在政治上有所作為，但弗裏德裏希二世卻把他當文學侍從看待。痛苦的經歷使他決心不再與任何君王往來。
這壹時期他接近年輕壹代的
法國先賢祠，伏爾泰骨灰所在地
啟蒙思想家，為《百科全書》撰稿，文稿後來收入他的《哲學詞典》（1764）壹書。
1753年他離開柏林，寄居瑞士。
1759年《老實人》出版。伏爾泰在費爾奈居住。
1760年起定居法國和瑞士邊境的費爾奈莊園，與歐洲各國人士保持頻繁的通信聯系，並且積極參與社會活動，撰寫大量小冊子，揭露宗教迫害和專制政體下司法部門的黑暗。與盧梭斷絕關系。
其間，法國發生宗教上的派性鬥爭，造成大批逃亡者。伏爾泰在自己的莊園內，先後收留過上百戶難民。他還多次打抱不平，替窮苦人伸張正義，平反冤案。影響最大的壹次，莫過於卡拉事件。
1761年10月13日，圖盧茲市菲拉蒂埃街的壹個住家發生了壹場可怕的悲劇。這家的主人讓·卡拉是頗受人尊敬的胡格諾派（新教的加爾文派）的商人。
當天深夜，讓·卡拉發
伏爾泰
現長子馬克—安東尼在店鋪懸梁自盡，壹時全家慌了手腳，母親失聲痛哭，驚動四鄰。突然，在圍觀的人群中有人說道：“馬克—安東尼是被他父母殺死的，因為他選擇了天主教。”天主教與新教經歷了16世紀的宗教戰爭，至今已有兩百多年，但對立依然十分尖銳。圖盧茲壹位法官（註意：是法官，不是教會）聞訊趕來，壹不調查，二不審訊，甚至連現場也沒看上壹眼，便將“謀殺”事件那天晚上在家的人全部拘捕歸案。
馬克—安東尼為什麽自殺?原來，這位28歲的青年曾學過法律，壹心想當律師，但因無法弄到天主教徒的證明書，被迫從事商業。他想從父親那兒得到壹筆錢作生意，遭父親拒絕，失望之余，天天上咖啡館借酒澆愁，後因債務纏身，更覺前途渺茫，壹念之差便尋了短見。
頭發斑白、年近古稀的老人怎能吊死壹個年輕力壯的小夥子?“謀殺”之罪顯然難以成立。檢察官迪庫大義凜然，出庭替老卡拉辯護，卻被停職三個月。律師絮德爾想闡明事實真相，但陷入狂熱興奮中的法官卻不屑壹聽，反倒認為這位律師無能。審判長濫施權力，逼迫卡拉供出同謀，卡拉義正辭嚴，斷然地說：“既然沒有犯罪，何來同謀?”
1762年3月10日，法庭不顧壹切無罪的證據，粗暴地判決卡拉車裂之刑。臨刑前，老卡拉悲憤地說：“我已經說明真相，我死得無辜……”
事發不久，伏爾泰便聽到各種傳聞。他
伏爾泰
對教會歷來持懷疑態度，認為無論天主教還是新教，都是無恥之徒。 卡拉老漢的悲慘遭遇，激起了他對教會和司法當局的無比憤慨，他決心為維護人的尊嚴、為爭取信仰自由而奮鬥。
他通過各種渠道，沈著冷靜地親自調查和搜集證據，並將被流放到日內瓦的卡拉的兩個兒子召到費爾奈，根據他們兩人提供的詳情和從過往旅客中聽到的反映加以比較，從而對整個事件作出個人的判斷。其間，他發表了卡拉兩兄弟的口供，寫了揭露這起慘無人道的冤案的小冊子，並為卡拉太太提供壹切費用，把她接到巴黎，以引起輿論的註意。1763年2月3日，伏爾泰親自寫了上訴書，作出“我敢肯定這家人無辜”的結論。3月7日，樞密院下令重審此案，蒙受不白之冤的卡拉老漢及其壹家終於得到昭雪。
這年年底，伏爾泰發表了著名的《論宗教寬容》，猛烈抨擊反動教會的宗教迫害和專制政體草菅人命的黑暗現象，闡述了他的理想主義和唯物主義思想。
嗣後，他還曾為同樣遭到教會迫害的壹位19歲的騎士拉巴爾和壹位年過半百的風水先生西爾旺奔走呼號，並使這兩起冤案終於得到平反。
在整個晚年，伏爾泰以更加旺盛的鬥誌從事大量的創作，先後為《百科全書》撰寫了613條辭目，並於1764年匯編成冊，以“哲學辭典”為題公開發表。此外，他還出版了哲理小說《查第格》《天真漢》，歷史著作《彼得大帝治下的俄羅斯史》和《論議會》等。
值得壹提的是，在費爾奈定居期間，他壹直與歐洲各國的各階層人士保持頻繁通信。據統計，僅保存下來的伏爾泰的信件就有壹萬多封，和他通信的計七百人之多。他利用這種方式，跟通信者討論各種社會問題，宣傳他反專制反教會的啟蒙思想。伏爾泰所作的不倦鬥爭，贏得了巨大的聲譽，他的名字響徹整個歐洲的上空，不少社會名流慕名而來費爾奈求見。費爾奈成了歐洲輿論的中心，當時的進步人士尊稱伏爾泰為“費爾奈教長。”
1778年2月，84歲高齡的伏爾泰回到闊別28年的巴黎。消息壹傳開，全城都轟動起來。壹些只聞其名、未見其人的年輕人更是欣喜若狂，紛紛湧到他的下榻處，使周圍的街道擠得水泄不通。婦女們趁他經過時，偷偷地從他的皮衣上拔下壹兩根毛，當做聖物保存。
到了巴黎，伏爾泰因過於激動，加之尿毒癥發作，被迫臥床。但他仍然堅持口述最後壹部五幕詩體悲劇《伊雷娜》。劇本雖寫得平平，但演出時，巴黎和凡爾賽反應都十分強烈。王後出席了演出，伏爾泰也拖著病體臨場領略這最後的榮譽和幸福。
教會人士心懷鬼胎，想利用伏爾泰的威望擡高自己的身價，因此趁伏爾泰病篤之機，企圖從中撈點油水。
壹天，壹個神甫鬼鬼祟祟地竄入伏爾泰的病房，要求伏爾泰作臨終懺悔。伏爾泰雖然不是無神論者，而是自然神論者，但他壹貫與教會勢不兩立。他深知這位神甫的來意，毫不客氣地把他打發走了。
沒過幾天，又有壹位叫莫雷的修道院長重演故伎。伏爾泰壹見他進來，便問：
“神甫，您從何處來?”
“啊，先生，我從上帝那裏來!”
“真的？您能給我出示上帝的詔書嗎?”
伏爾泰雖重病在身，但仍保持清醒的頭腦，以他特有的辛辣諷刺，無情地揭露這些“披著僧衣的豺狼”的醜惡嘴臉。
5月12日，伏爾泰不住咯血，體溫急劇上升，黎塞留公爵不忍看到自己的老朋友這般受苦，給他送來了阿片酊。伏爾泰糊裏糊塗，竟把這種藥效顯著的鎮靜劑全喝下去了。三個神甫趁他昏迷之際闖了進來，待他稍為清醒後，問他是否承認基督的神聖。伏爾泰在《哲學辭典》中本來已作了否定的回答，壹聽見“基督”“神聖”這兩個字眼，他勃然大怒，做了個驚人的動作撐起病體，憤然地推了神甫壹把，說：“讓我安靜地死去吧”。
臨終前，伏爾泰對自己的後事做了囑咐：把棺材壹半埋在教堂裏，壹半埋在教堂外。意思是說，上帝讓他上天堂，他就從教堂這邊上天堂；上帝讓他下地獄，他可以從棺材的另壹頭悄悄溜走。
1778年5月30日晚上11時，伏爾泰與世長辭。反動教會對這位褻瀆宗教的宿敵恨之入骨，下令連夜將他的屍體運出巴黎，棄之荒冢。